隨著傳統的鋰離子電池體系接近其可實現的理論容量，人們迫切需要探索高能量電極材料替代物。近幾年來，高熵氧化物（high entropy oxide, HEOs）作為鋰離子電池電極材料發展迅速，其由五種及以上氧化物以等摩爾或近等摩爾構成，打破了傳統摻雜氧化物的設計理念。據報道，HEOs的鋰離子電導率大于10-3 S cm-1，同時，大多數過渡金屬高熵氧化物具有較高的理論比容量(>1000 mAh g-1)。此外，高熵特性可以有效提高電極材料的循環穩定性。基于這些優點，HEO有望成為一種具有良好儲鋰性能的電極材料。然而，對其固有晶體結構和儲鋰機理的認識相對較淺，阻礙了其進一步的開發和應用。
近日，我校材料與物理學院高效儲能材料與器件團隊青年教師肖彬與隋艷偉教授在高熵氧化物材料儲鋰應用領域取得重要進展。通過對高熵FeCoNiCrMn合金粉末的氧化，成功制備(FeCoNiCrMn)3O4高熵氧化物，并將其用作于鋰離子電池新型負極材料。制備的(FeCoNiCrMn)3O4高熵氧化物具有良好的循環穩定性，這種長循環穩定性歸因于其高熵特性、特殊的晶體結構和窄帶隙，該推斷通過密度泛函理論（DFT）計算得到了驗證，這為制備結構穩定、性能優良的HEOs提供了新的思路。
圖1 (FeCoNiCrMn)3O4 HEO的制備工藝示意圖
圖2 HEOs材料的晶體結構(a、b);Co3O4 (c)和(FeCoNiCrMn)3O4 HEO (d)的靜電荷分布利用密度泛函理論和投影態密度(PDOS)計算了Co3O4 (e)和(FeCoNiCrMn)3O4 HEO (f)過渡金屬原子的能帶結構
該研究成果已在國際頂級期刊Nano Energy (IF:17.881)發表，題目為“High-Entropy Oxides as Advanced Anode Materials for Long-Life Lithium-Ion Batteries”，材料與物理學院肖彬老師為論文第一作者，材料與物理學院隋艷偉教授與中南大學鄭俊超教授為共同通訊作者，中國礦業大學為第一單位。該研究得到中央高校基本科研業務費專項資金（No.2020QN36）、江蘇省雙創博士項目（2020）、江蘇省博士后科研基金資助項目（2021k043a）、徐州市基礎研究基金（No.KC21073）的資助。